Seine Buchübermalungen sind nicht wirklich Malerei, sondern Schrift und Chiffre, die sich über das fremde Motiv legen, um es in Besitz zu nehmen. Die Beschäftigung mit den Buchübermalungen – als versteckte Skizzenbücher verstanden – führt zu einem tieferen Verständnis von Arnulf Rainers Gesamtschaffen.
Von 1953 bis 1959 lebte er zurückgezogen in einer möbellosen, verlassenen Villa seiner Eltern in Gainfarn bei Bad Vöslau. Dort begann er die Werkgruppe der Reduktionen, die als Vorstufe seiner weltberühmten Übermalungen gilt. Im September 1959 gründete er mit Ernst Fuchs und Friedensreich Hundertwasser das „Pintorarium“ als „Creatorium zur Einäscherung der Akademie“.
Ab 1963 arbeitete er in verschiedenen Studios in Westberlin, München und Köln. 1966 erhielt er, gemeinsam mit Gotthard Muhr, den österreichischen Staatspreis für Graphik.
